由香港科技大學（科大）物理系和化學系副教授潘鼎帶領的研究團隊，與數學系姚遠教授合作，在超臨界水中二氧化碳（CO₂）的複雜反應機制研究方面取得了重要發現。這些成果不僅對了解自然界和工程領域中二氧化碳礦化封存的分子機制有重大意義，對了解地球內部碳循環也同樣重要，有助為未來發展碳封存技術提供新方向。研究結果已發表在《美國國家科學院院刊》（PNAS）*上。
二氧化碳在水中的溶解及其後續的水解反應是有效碳捕集和礦化儲存的關鍵過程，對有助緩解全球變暖的碳封存技術意義重大。潘鼎教授領導的團隊通過發展和應用第一性原理馬可夫模型，揭示了在體相和納米受限環境中二氧化碳與超臨界水的反應機制。他們發現pyrocarbonate（C₂O₅²⁻）是納米受限環境中穩定且重要的反應中間體，由於pyrocarbonate在水溶液中極易分解，無法穩定存在，故之前一直被忽視， 這次pyrocarbonate的意外出現與受限溶液的超離子行為有關。 此外，研究團隊還發現，碳酸化反應涉及沿瞬態水鏈的集體質子轉移，這種轉移在體相溶液中表現出協同行為，但在納米受限條件下可逐步進行。此項研究展示了第一性原理馬可夫模型在闡明水溶液中複雜反應動力學方面的巨大潛力。
「我們的創新方法使我們發現了一個涉及pyrocarbonate離子的二氧化碳溶解新路徑。」 物理系研究助理教授李楚表示，「我們的高效計算方法不依賴先驗知識，能夠在沒有人為偏見的情況下自動識別反應路徑，並在物理學第一性原理的基礎上揭示未知的反應機理。」
潘鼎教授補充道：「我們的方法採用非監督學習技術，揭示了極端環境下大型碳氧化合物在水溶液反應中的重要性，同時展示了納米限域可作為一種調控化學過程的有效策略，這些發現有望為未來的碳封存技術提供新的方向。」
本研究獲得香港研資局、裘槎基金會、中國國家自然科學基金優青項目等資助和支持，部分研究於國家超級計算廣州中心的「天河二號」上完成。
*註：研究助理教授李楚為文章的第一作者，並與潘鼎教授同為通訊作者。
